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光电能量转化，最新Science
- by wittx 2022-10-03
溶液处理的钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells, PSCs）的功率转换效率（power conversion efficiency, PCE）逐渐提高，部分原因在于钝化钙钛矿吸收层和电荷传输层之间的晶界和界面。二维（2D）卤化物钙钛矿（HaP）钝化层在提高开路电压（VOC）和填充因子（FF）方面最有效，通过在3D HaPs上旋转涂覆分散在异丙醇或氯仿中的有机阳离子来生长。该涂层从3D钙钛矿层中去除了一些过量的碘化铅（PbI2），然后形成异质2D相或宽带隙2D HaP的超薄层。然而，缺乏对2D HaP的相纯度、薄膜厚度、取向和结构相的控制，限制了它们作为界面钝化层的使用。此外，固态平面内生长难以扩展到大面积。因此，一直缺乏制备具有所需能级、厚度和方向的溶液处理的3D/2D HaP异质结。
【成果掠影】
在2022年9月22日，美国莱斯大学Aditya D. Mohite和Jacky Even（共同通讯作者）等人报道了一种溶剂设计原理，用于制造溶液处理的3D/2D HaP双层结构，具有任何2D HaP所需的薄膜厚度和相纯度。其中，包含Ruddlesden-Popper（RP）、Dion-Jacobson（DJ）或交替阳离子中间层（ACI）——由通式L'An-1BnX3n+1（DJ）描述，其中L'是长链有机阳离子，A是小的一价阳离子，B是二价金属，X是一价阴离子，并且n是沿堆叠轴的PbI6键合八面体的数量。通过利用溶剂介电常数和Gutmann供体数，可以在3D钙钛矿上生长具有所需成分、厚度和带隙的相纯2D卤化物钙钛矿叠层，而不会溶解下面的基板。表征揭示了一个20 nm的3D-2D过渡区域，主要由底部3D层的粗糙度决定。2D钙钛矿层的厚度依赖性揭示了n-i-p和p-i-n架构的预期趋势，与2D钙钛矿的能带对齐和载流子传输限制一致。实验测得光伏效率为24.5%，保持99%初始光伏效率的时间（T99）超过2000 h，具有出色的稳定性，这意味着3D/2D双层继承了2D钙钛矿的固有耐久性而不会影响效率。研究成果以题为“Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells”发布在国际著名期刊Science上。
【数据概览】图一、溶液处理的3D/PP 2D HaP双层堆栈的设计原理©2022 American Association for the Advancement of Science
图二、n=1至4的3D和3D/PP-2D HaP双层的结构和光学光谱表征©2022 American Association for the Advancement of Science
图三、3D/PP-2D HaP界面表征©2022 American Association for the Advancement of Science
图四、3D/PP-2D（BA2MA2Pb3I10）HaP双层太阳能电池的光伏性能和长期稳定性©2022 American Association for the Advancement of Science
文献链接：Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells. Science, 2022, DOI: 10.1126/science.abq7652.
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